近日，我组发表了关于可充电锌空气电池钙钛矿氧化物电催化剂的综述文章，系统总结了电子结构调控与氧电催化反应机理的研究进展，重点讨论了催化活性、结构稳定性与实际电池性能之间的关联，并展望了高效、稳定空气正极的设计方向。
可充电锌空气电池具有理论能量密度高、锌资源丰富和成本较低等优势，在先进储能领域具有应用潜力。然而，空气正极的氧还原反应和析氧反应动力学缓慢，导致充放电极化较大、能量效率偏低，限制了电池的实际应用。钙钛矿氧化物具有灵活的晶体结构、可调的电子构型和丰富的缺陷化学，为开发双功能氧电催化剂提供了多样化的材料设计空间。如何利用这些结构特点提升催化活性，同时抑制长期运行中的结构退化，是该领域亟待解决的重要问题。
研究人员首先从钙钛矿氧化物的晶体结构与电子性质出发，梳理了影响氧电催化性能的关键描述符，包括过渡金属eg轨道占据数、氧2p能带中心、电荷转移能、氧空位形成能及反应中间体吸附自由能，比较了不同描述符的适用范围与局限性。在此基础上，文章讨论了吸附物演化机制、晶格氧参与机制和氧化物路径机制，并结合氧同位素标记、原位及工况光谱、气体产物检测等方法，分析了区分不同反应路径所需的实验证据，为理解真实工作条件下的催化过程提供了参考。
随后，文章系统总结了A位与B位元素取代、缺陷工程、纳米结构与复合构筑，以及单原子和界面工程等调控策略，阐述了其对金属—氧共价性、活性位点电子态、中间体吸附及电荷传输的影响。文章强调，催化活性的提高并不必然意味着循环稳定性的改善：过量氧空位、持续阳离子溶出和不可逆表面重构可能加速材料退化。因此，应区分可逆结构适应、自限性表面重构与破坏性重构，探索既能形成有效活性界面、又能保留稳定导电骨架的催化剂设计。
进一步地，文章将讨论从催化剂本征性能拓展至多孔空气电极和完整电池，分析了催化剂载量、导电网络、孔结构、电解液润湿及气—液—固三相界面对性能的共同影响，并讨论了柔性电极的界面粘附和机械可靠性。针对不同研究之间性能指标难以直接比较的问题，文章强调应明确锌质量与电池质量的归一化依据，规范报告电解液用量、截止条件、循环面容量及能量效率等参数，使材料性能评价更好地衔接实际器件需求。
最后，研究人员展望了多变量活性—稳定性描述符、工况下动态活性界面识别、可控表面重构、空气电极协同设计及规模化制备等发展方向。该综述建立了贯穿电子结构—反应机理—动态界面—器件性能的分析框架，为钙钛矿氧化物双功能催化剂的合理设计及可充电锌空气电池的发展提供了参考。
该文章以“Perovskite oxide electrocatalysts for rechargeable zinc-air batteries: electronic structure modulation and reaction mechanism insights”为题，发表在《能源化学》（Journal of Energy Chemistry）上。该工作的第一作者为DNL1606组联合培养硕士生任静芸。
上述工作得到中国科学院战略性先导科技专项（XDB1140000）、国家自然科学基金（22409190）、中央引导地方科技发展资金（2025ZY0136）等项目的资助。
